Gregg Allman énekesként, orgonistaként és az 1971-ben elhunyt bátyja által 1969-ben alapított zenekar, az Allman Brothers Band dalszövegírójaként tett leglátványosabban a rockzenéért. Soha nem fenyegette, hogy túlnövi a zenekart, mely családnevét is viseli, de az alkalmi sikereket és az egyéni munkájával járó népszerűséget , mely határozottan más, legkisebb és kevésbé összpontosít a magasszintű művészi értékekre.
Allman hangszere az orgona, és akkor a legeredményesebb, amikor csúcsteljesítményt nyújt énekesként. Első hangszere egy – ironikusan elégséges - gitár volt, amit még azelőtt elkezdett, mielőtt a bátyja, Duane tette volna. De Duane jobban megtanulta, és gyorsan túlnőtte Gregg-et. Ahol Gregg kitűnt, az az orgonálás és az éneklés volt (az a szerep, ahol Duane sosem érezte jól magát), mely igazolta fontosságát, de nem a csapat központjában, mely negyven perces hangszeres összeállításairól és három órás szettjeiről vált híressé. Korai törekvéseik miatt a bandákban - úgymint az Allman Joys és a Hour Glass – megosztoztak a rivaldafényen; Duane játszotta a hosszas szólókat, és Gregg volt a frontember és megpróbálkozott a Booker T. Jones-féle billentyűs játékkal. A Liberty Records aláírt a Hour Glass-szel és megpróbálta Gregg-et állítani a ’60-as évek végi törekvéseik fókuszába, de ez sosem működött.
Amikor az Allman Brothers megalakult, a feltűnő (és élénk) hangszeres pillanatok a bátyjához és Dickey Betts-hez, valamint később még Warren Haynes-hez tartoztak. Gregg dalai azonban, ideértve a „Whipping Post”-ot és a „Midnight Rider”-t, az együttes jelentős eredetijei közé tartoztak a klasszikus időszakban, 1969 és 1972 közt. A kezdetekkor a Brothers and Sisters-szel Betts dalszövegeket írt és énekelt, felvállalva az egyre erősödő előtérbe kerülést. A Brothers and Sisters időszaka alatt a slágerlistákat ostromolták, Gregg Allman pedig szólóénekesként előrukkolt első albumával, a jó fogadtatásban részesülő Laid Back-kel, amely a munkája lágyabb, komolyabb, soul-lal és gospellel tarkított oldalát helyezte a középpontba. Következett egy turné, amely egy live albumot is eredményezett, ami szintén sikert aratott. Egyéni népszerűségének ezt az első időszakát egy szakmai és személyes konfliktus szakította meg; az Allman Brothers Band széleskörű turnét folytatott a feltörekvő Brothers and Sisters-szel, és Gregg Allman viszonyt kezdett Cher-rel, Sonny Bono volt feleségével és zenésztársával, ami mindkét házasságban vihart kavart és mindkettejük válásához vezetett.
Ezen eseményeket végigkísérték Allmanék nagy nyilvánosságot kapott drogproblémái, tetézve azzal, hogy egy zenekari alkalmazott ellen folyó szövetségi kábítószer-ügyben tanúskodott, amely viszont az Allman Brothers Band átmeneti, de hosszan tartó feloszlásához vezetett.
Ironikus, de ez 1977-ben az alatt az időszak alatt történt, amikor előadta a Playin’ Up a Storm-ot egy pop-soul törekvést, amely a legkiválóbb és legsikeresebb albumának bizonyult. Sajnos, ez volt a karrierje csúcsa a bandától távol. Következő két albuma, az I’m No Angel és a Just Before the Bullets Fly az 1980-as évek végén jelent meg, ahol gyorsan túlnőtte az újraegyesült és megerősített Allman Brothers Band sikere színpadon és felvételen is. Az 1997-es kiadású Searchin’ for Simplicity és a dupla CD-s antológiája, a One More Try sem hozott sikert a bandának. 2009-ben az ausztrál Raven Records megjelentetett egy 19 számos visszatekintő-lemezt a már kiadott dalokból, mely a The Solo Years 1973-1997: One More Silver Dollar (Az egyéni évek 1973-1997: még egy ezüst dollár), mely feldolgozta Allman egész szóló-karrierjét a Capricorn and Columbiánál töltött évektől egészen addig. 2011-ben közel 14 évvel utolsó szólóalbuma után, Almann kiadta a T-Bone Burnett által létrehozott Low Country Blues-t a Rounder Records-nál.